소비 된 원자력 연료의 저장은 과거에 원자력을 사용하거나 사용한 많은 국가에서 인기있는 주제입니다. 소비 된 핵연료는 화학적으로나 방사능 적으로 독성이며, 연료가 어떻게 저장되거나 처리 될 것인지에 대한 간단한 용액이 없습니다.
최종 저장소의 안전 평가는 개발 및 설계뿐만 아니라 공개 토론 및 정치적 의사 결정에서 중요한 역할을합니다. 수명이 오래 지속되는 방사성 핵종의 확산은 환경 및 사회적 영향을 악영향을 줄 수 있으므로 정확한 평가가 중요합니다.
최종 핵 폐기물 리포지토리는 우라늄, 플루토늄 및 Neptunium과 같은 핵연료에 존재하는 Actinides의 긴 반감기 때문에 백만 년 동안 지속되도록 설계되었습니다. 관련성이 높은 광범위한 시간 척도로 인해 캐니스터 인터페이스의 화학을 정확하게 평가하고 캐니스터의 오랜 구조적 무결성이 어렵습니다.
아마도 핵연료로부터의 방사성 핵종 이동에 대한 첫 번째 실험은 약 20 억 년 전에 가봉 오클로에서 수행되었을 것이다. 여기서, 우라늄이 풍부한 미네랄로 인해 자연적 자체 유지 핵분열이있는 여러 부위가 존재하여 중재자로서 지하수와 접촉하는 데 중요합니다. 핵분열 반응은 짧은 시간 동안 지속되었으며, 그 후 핵분열 열로 인해 물이 증발 하였다. 미네랄 퇴적물이 점차적으로 물로 채워짐에 따라 과정이 다시 시작되었습니다. 공정에서 형성된 장거리 방사성 핵종은 기반암에 현저하게 잘 유지되었으며, 이는 결정질 암석이 방사성 핵종 이동 예방에 적합하다는 강력한 지시를 제공했다.
.스웨덴어와 핀란드 최종 저장소 모델 (KBS-3)에서는 용기가 화강암 기반암으로 둘러싸인 수백 미터에지면에 넣습니다. 이 디자인에는 용기 주변의 벤토나이트 점토가 포함되며, 물과의 접촉이 팽창하고 물 침입시 초기 감소 조건을 더욱 보장합니다.
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캐니스터 및 핵 연료 화학
응력 부식 균열로 인한 캐니스터 파손, 용기에 전단 응력을 유발하는 지진 활동 또는 기타 원인으로, 지하수가 캐니스터에 침입하여 지르 로이 클래딩 공간에 축적 된 방사성 핵종의 즉시 방출을 유발합니다. 물과의 접촉에서, 수소는 대규모 철 삽입물의 무산소 부식을 통해 형성되며, 이는 식에 따르면도 1에서 볼 수있다. 1 (방사선 분해뿐만 아니라 더 적은 범위) :
원자로에서, 농축 우라늄으로 구성된 연료는 핵분열되어 열 전력을 생성합니다. 이 과정에서 거의 전체 주기율표에서 방대한 수의 요소가 형성됩니다. 사용 된 연료를 시뮬레이션하기 위해 Simfuel은 SR, Y, ZR, MO, RU, RH, PD, BA, LA, CE 및 ND의 첨가를 포함하는 다결정 우라늄으로 구성됩니다. 요소 Mo, Ru, Rh 및 Pd는 화학적 촉매로서 작용할 수있는 금속 합금상을 형성한다.
물 침입 시나리오에서, 초기 감소 조건은 방사선과 물 사이의 상호 작용에 의해 크게 영향을 받는다. β- 및 γ- 방광은 처음 백 년 동안 방사선장의 주요 부분을 구성하고, 그 후에 α- 방사선이 지배적이다. 방사선은 붕괴 입자 트랙에서 물 분자의 결합을 파괴하여 α- 입자 당 수천 개의 라디칼 및 분자 종을 생성합니다. H 2 의 낮은 화학적 반응성으로 인해 , α- 방사선 분해 하의 순간 산화 환원 조건은 과산화수소의 수소 방사성 수율이 높기 때문에 산화되고있다. o 2 . 따라서 방사성 분해 생성물은 UO <서브> 2 를 산화시킨다 매트릭스, 매우 불용성이없는 U 형태를 훨씬 더 용해성 U 형태로 전환합니다.
보호 수소 효과
그러나 물 침입 시나리오에서 산화 용해에 대응하는 메커니즘이 있습니다. 수소는 금속 입자에서 촉매 적으로 활성화되는 것으로 여겨져 수소가 연료 표면을 부식시키기 전에 산화제를 소비 할 수있게한다. 수소 효과가 핵연료를 보호하기 위해 어떻게 작용하는지에 대한 메커니즘은 아직 입증되지 않았다. 그러나 주요 가설은 H ·와 OH · 사이의 반응을 통한 것인데, 이는 H 2 로 형성된 매우 강한 산화제입니다. o 2 연료 표면에 분리되어 물을 형성합니다.
이 연구에서, 우리는 더 무거운 수소 동위 원소, 즉 중수소를 사용 하여이 메커니즘을 연구했습니다. 중수소는 레이저 분광학 동위 원소 분석을 사용하여 더 무거운 물 hdo 및 d 2 를 연구 할 수 있습니다. O, 동위 원소 교환 및 화학 반응을 통해 형성됩니다. 결과는 가설 된 메커니즘이 상당한 양의 HDO가 생성되므로 소비 된 OH ·보다 다소 적다는 것을 보여줍니다. 약간 더 작은 OH- 라디칼이 H 2 와 더 반응합니다. o 2 , O 2 로 분해를 일으킨다 및 H 2 O. Simfuel은 또한 상대적으로 화학적으로 불활성 인 것으로 나타 났으며, 금속 내포물은 또한 H 2 의 산화에 대한 안정성을 제공한다는 것을 보여줍니다. o 2 수소 효과가 없어도. 따라서 총 H 2 의 작은 부분 인 0.02%만 o 2 용해 된 수소가없는 기준 사례에 소비 된 Simfuel의 산화 적 용해.
결과는 금속 입자에 대한 수소 활성화가 물 침입 시나리오에서 핵 리포지토리 안전에 중요한 역할을한다는 것을 나타냅니다. 이 과정으로 인해 산화가 크게 억제 될 것이며, 이는 핵 연료가 필요한 시간에 걸쳐 용해되는 것을 막을 것입니다.
이 결과는 H 2 동안 생성 된 히드 록실 라디칼의 운명에 대해 깊이 논의됩니다. o 2 Journal of Nucleations 에 최근에 발표 된 용해 된 수소의 존재하에 심피 표면의 분해 . 이 작업은 Lovisa Bauhn, Niklas Hansson 및 Chalmers University of Technology의 Christian Ekberg, Vattenfall AB의 Patrik Fors 및 Chalmers University of Technology의 Kastrif Spahiu와 Swedish Nuclear Fuel and Waste Management에 의해 수행되었습니다.
